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天津大学胡文平院士、孙玲杰副教授Advanced Materials:高迁移率二维分子晶体实现创纪录体积灵敏度的场效应X射线探测器

作者:   来源:      发布日期:2026-02-25   浏览:

直接型X射线探测器需兼具轻量化、低成本与高灵敏度特性,这对于下一代便携式成像设备、可穿戴监测系统及低剂量医学诊断至关重要。传统高性能探测器依赖厚单晶活性层提升灵敏度,但这不仅增加了器件体积、抬高了暗电流,还制约了与柔性可穿戴电子设备的集成。

近日,天津大学胡文平院士、孙玲杰副教授(共同通讯作者)通过将超薄高迁移率二维分子晶体(2DMC)与横向场效应晶体管结构相集成,突破了上述范式。该设计采用高度受限的面内载流子传输通道,结合强栅极静电调控,实现了完全载流子耗尽与亚皮安级暗电流。得益于超薄沟道中的高迁移率与高效电荷收集,该探测器实现了5.91 × 10¹⁰ µC Gy⁻¹ cm⁻³的体积灵敏度纪录,检测限低至1.43 nGy s⁻¹,超越所有已报道的有机探测器,可与最先进的无机探测器比肩。重要的是,研究发现在超薄尺度下,材料迁移率对灵敏度的主导作用已超越原子序数,颠覆了传统设计逻辑。研究团队进一步制备了大面积均匀的二维分子晶体阵列,其运行稳定性优异,在低至10.17 nGy s⁻¹的剂量下仍可实现高对比度成像。这项研究为轻量化、低剂量有机X射线成像建立了新范式,并为下一代探测器引入了以迁移率为核心的设计准则。

图1 设计原理与范式突破性性能。(a) 传统垂直结构直接型X射线探测器工作原理示意图:吸收层被夹在电极之间,光生载流子沿吸收层厚度方向被收集。(b) 本文提出的横向OFET X射线探测器结构示意图:超薄二维分子晶体构成源漏电极之间的沟道,栅极可有效耗尽耗尽区内的沟道载流子。(c) 用于X射线探测器的四种代表性有机半导体材料(C6-DPA、DTT-8、Ph-BTBT-10和SZ-2)。(d) 四种材料的场效应迁移率与X射线衰减系数对比。(e) 探测器灵敏度与暗电流的性能对比基准图:将本工作取得的性能与先前报道的直接型X射线探测器进行比较。

图2 厚度依赖的暗电流特性与栅极耗尽效应。(a) 晶体厚度调控栅极耗尽与暗电流的机理示意图:超薄沟道可被栅极电场完全耗尽,而较厚晶体中存在的未耗尽区域会引入寄生导电通道。(b) 不同厚度(10、20、50、100 nm)Ph-BTBT-10器件的关态暗电流。(c) 不同厚度器件的开关时间响应特性。(d) 四种厚度器件在脉冲X射线辐照下随剂量率变化的电流-时间曲线。(e) 四种不同厚度有机晶体X射线探测器的灵敏度对比。(f) 探测限(LOD,信噪比≥3)随厚度的变化关系。(g) 四种厚度下关键光电性能指标(迁移率、暗电流、响应时间、灵敏度、探测限)的综合对比,凸显超薄结构的优势。(h) Ph-BTBT-10 OFET探测器的体积灵敏度与探测限与文献报道的直接型X射线探测器的性能对比基准图。

图3 迁移率主导衰减系数:关键性能决定因素。(a) 所生长的二维分子晶体(C6-DPA、DTT-8、SZ-2)的光学显微图像。(b) Ph-BTBT-10、C6-DPA、DTT-8 和 SZ-2 的X射线衰减系数对比。(c) 衰减效率对晶体厚度的依赖关系。(d) C6-DPA、DTT-8 和 SZ-2 的OFET探测器在X射线辐照下的典型时间-电流响应曲线。(e) C6-DPA、DTT-8 和 SZ-2 X射线探测器的实测灵敏度。(f) C6-DPA、DTT-8 和 SZ-2 器件的探测限。(g) Ph-BTBT-10、C6-DPA、DTT-8 和 SZ-2 关键光电性能指标(迁移率、响应速度、灵敏度、探测限)的综合对比,凸显了载流子迁移率在超薄OFET X射线探测器中的主导作用。

图4 大面积阵列制备与低剂量成像演示。(a) 用于X射线成像的大面积OFET阵列结构示意图。(b,c) 大面积OFET阵列的光学显微图像。(d) 64个像素点的暗电流分布图。(e) X射线辐照下的光电流均匀性,展现出优异的均一性。(f) 脉冲偏压稳定性:重复偏压循环(−10至−70 V,100个循环,总计12000秒)下的电流-时间曲线,性能衰减可忽略不计。(g) 长期X射线稳定性:空气中连续高剂量辐照下的电流-时间曲线。(h) 使用10 × 10 Ph-BTBT-10像素阵列在逐步降低的剂量率下获得的透射成像图:64.99 nGy s⁻¹(字母“T”)、32.27 nGy s⁻¹(字母“J”)和10.17 nGy s⁻¹(字母“U”),展示了清晰的成像对比度和低剂量成像能力。

研究提出了一种突破性的X射线探测设计策略,即在场效应晶体管结构中采用超薄、高迁移率的二维分子晶体。该方法成功解构了传统探测器中厚吸收层与高性能之间的必然联系,解决了长期困扰传统X射线探测器的灵敏度与暗电流之间的关键权衡问题。材料本征属性(超薄层的高电阻率、高载流子迁移率)与器件结构优势(高度限域的面内载流子传输路径、强大的栅极静电调控)的协同作用,实现了完全的载流子耗尽,从而获得了前所未有的低暗电流和噪声基底。基于此,我们制备的有机X射线探测器其关键性能指标——体积灵敏度高达5.91 × 10¹⁰ µC Gy⁻¹ cm⁻³,探测限低至1.43 nGy s⁻¹——不仅刷新了有机材料的纪录,更跻身于所有X射线探测技术的前沿。通过系统研究,我们提炼出一个关键设计准则:在超薄尺度下,高载流子迁移率是比X射线吸收系数更关键的性能决定因素。最终,我们通过展示大面积、均匀的阵列及其优异的运行稳定性和令人瞩目的低剂量成像能力,将这一概念从单一器件验证推进到实用化技术阶段。这项工作为辐射探测领域树立了“轻量化超薄”与“高性能”集成的新范式,为开发下一代便携式、可穿戴及低成本X射线成像系统开辟了广阔前景,应用领域涵盖床旁医疗诊断、现场工业无损检测、智能安防及科学研究等。展望未来,后续研究将聚焦于开发新型有机半导体材料,使其既能引入重原子元素以增强X射线吸收,又能保持高载流子迁移率。这类材料有望进一步突破灵敏度极限,从而充分释放有机半导体在先进X射线探测应用中的全部潜力。


文献链接:https://doi.org/10.1002/adma.202522929